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                                                                                  学术进展
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                                                                                  佟振合院士团队孙頔课题组在PNAS刊发Goldberg多面体银笼组装新进展
                                                                                  发布时间:2017年11月22日 00:00    作者:    点击:[]

                                                                                                                                                                

                                                                                  高核银簇具有极其丰富的结构和优良的光电性质 ,长期挑战着132彩票家的合成极限。自从2008年世界上最大的Ag490诞生以来 ,高核银簇的研究进入白热化 ,并且逐渐分化成两个重要的分支:(1)全部由一价银构筑的银簇 ,典型代表即Fenske报道的Ag490 ;(2)由部分零价银和一价银组成的纳米银簇,典型代表即郑南峰课题组报道的Ag374  。高核银簇的组装及其单晶结构的测试和解析对132彩票家而言一直是个巨大挑战。

                                                                                   

                                                                                  近日,132彩票孙頔课题组选择甲基磺酸银和异丙基硫银前体在甲醇中,通过溶剂热法自组装得到一个具有富勒烯拓扑结构的180核纳米银笼,该笼子是一个180顶的多面体结构 ,其中包含了60个三角形,90个四边形,12个五边形和20个六边形,多边形的组合符合经典的几何学欧拉定律。该Ag180笼子可以看做经典Ih-C60分子的每个碳原子被一个等边银三角形替代之后形成 。基于上述独特的几何多面体特征,孙頔课题组与美国加利福尼亚大学洛杉矶分校的Stan Schein合作发现其属于罕见的Goldberg多面体  。该多面体之前仅在生物体中发现 ,而人工合成具有该多面体特征的分子尚属首例。该化合物溶于甲醇之后,在质谱中发现不仅180个银原子组成的银笼可以保持完整 ,而且还发现了[{Ag3}10)]的物种,我们又利用高分辨质谱来研究反应母液的物种情况,发现在母液中存在{Ag3}11+三角形以及{Ag3}21+,{Ag3}42+, {Ag3}52+,{Ag3}62+, {Ag3}72+,{Ag3}82+, [{Ag3}10-δ)]2+,[{Ag3}60-a]6+, [{Ag3}60-β]5+,and [{Ag3}60-γ]4+Ag3倍数的物种 ,说明Ag180是沿着{Ag3}结构单元生长成的笼状结构 ,进而获得了Ag180的组装机理,即银三角组装路线。更为有趣的是 ,该纳米笼还呈现了热致荧光变色性质,室温下为近红外发光(723 nm),随着温度的降低,最大发射峰呈现30nm的蓝移而且在低温范围内 ,最大发射波长和温度呈现很好的线性关系,因此可以作为低温分子荧光温度计材料 。

                                                                                  这一成果以直接投稿方式发表在Proc. Natl Acad Sci USA114 (2017) 12132-12137 ,www.pnas.org/cgi/doi/10.1073/pnas.1711972114 。第一作者132彩票2017级博士研究生王芝和厦门大学苏海峰博士 ,StanSchein教授和孙頔副教授为共同通讯作者 。

                                                                                  该研究工作得到了国家自然科学基金面上项目 ,重大仪器研究专项和132彩票青年学者未来计划的经费支持 ,132彩票132彩票大型仪器中心X-射线单晶结构分析平台为本工作的单晶结构表征提供了关键支持 。

                                                                                                                                 

                                                                                  上一条:熊胜林教授在能源材料交叉学科领域获重大进展 下一条:佟振合院士团队孙頔课题组在J. Am. Chem. Soc.刊发锰/镉簇组装新进展

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