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                                          学术进展
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                                          贾春江教授(能源催化)课题组铜铈催化剂晶面效应研究取得进展
                                          发布时间:2017年02月28日 00:00    作者:    点击:[]

                                          近日,无机132彩票研究所贾春江教授与中科院上海光源司锐研究员课题组 ,中国科技大学马超博士合作在 CuO-CeO2催化剂晶面效应方面继续取得进展 ,提出了CeO2晶面效应对金属-载体相互作用的影响。相关论文已发表在国际催化权威期刊《美国132彩票·催化》杂志上(ACS Catalysis, 2017, 7, 1313-1329) 。

                                          CeO2材料除自身具有氧化还原位点催化相关反应外,还可作为金属纳米颗粒的载体,通过金属与载体间相互作用一方面起到稳定高分散度的金属颗粒,另一方面通过原子、电荷间的传递,调控催化活性。当前研究表明,Au/Pt/Pd等金属负载在活性的CeO2-{110}/{100}晶面上,在各种反应中表现出更高的催化活性,而负载在惰性CeO2-{111}晶面上,活性较差。但是  ,具有较好形貌的CuO/CeO2催化剂在CO 氧化反应及CO优先氧化(CO-PROX)中,所体现的活性规律并不明确 ,理论模拟与实验结果不太一致 。因此 ,我们思考对于CuO-CeO2体系,在CO氧化反应中真正的晶面效应究竟如何?

                                          在此工作中,课题组选取CeO2-{111}/{100}的纳米球(NS)CeO2-{110}/{100}的纳米棒NR作为载体,负载极低含量的Cu 。这样可以确保全部CuOx团簇能与CeO2相互作用,集中研究由晶面效应导致的金属-载体相互作用。跟当前晶面效应的认知相违背 ,CuOx负载在CeO2-{111}/{100}纳米球上 ,CO氧化活性要明显好于CeO2-{110}/{100}纳米棒 。球差电镜(Cs-corrected HRTEM/STEM, X-射线吸收精细结构(EXAFS)以及原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in-situ DRIFTS)证实,当跟CO接触时 ,CeO2-{110}晶面上的Cu-[Ox]-Ce结构不利于形成Cu(I) ,相反的 ,CeO2-{111}晶面上的CuOx团簇很容易形成Cu(I)。因此 ,我们认为 ,在CeO2-{111}表面 ,强的Cu(II)®Cu(I)还原趋势是确保CuCe-NS高活性的内在因素 。以上结论 ,不仅提供了晶面效应与金属-载体相互作用及还原能力关联的直接证据,而且对在原子层面上的探究负载型催化剂的活性位点给予指导 。

                                          无机所2014级博士生王伟伟为本文第一作者,该工作得到国家基金委优秀青年基金、国家自然科学基金、山东省泰山学者支持计划、中科院百人计划、北京分子科学国家实验室开放基金和中科院战略性先导纳米专项的共同资助 ,132彩票132彩票大型仪器中心原位表征平台为本工作的原位红外测试提供了有力支持 。

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